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潘丙才教授課題組在Fenton反應選擇性調控方面取得新㊙️進展

所屬分類:時事聚焦    發布時間: 2025-12-07    作者:
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  傳統芬頓反應以H2O2作為鍊傳播介質,通過内層電子轉移反應介導Fe(III)/Fe(II)轉化,從而持續産生羟基自由基(HO?)。然📱而,Fe(III)易水解且難🔞還原,導緻芬頓氧化工藝存在鐵泥産量大、pH工作區間窄(pH 2.0~3.5)等固有缺陷。此外,HO?的高反應活性也使其易與實際水體中大量共存基質反應,極大地降低了對目标污染物的氧化效率、提高了運🤞行成本。
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  因此,如何突破芬頓反應局限、提升對目标污染物的降解選擇性對推動芬頓水處理技術的應用升級具有重要意義。通過改變鐵配位環境以調控Fe(III)/Fe(II)循環,促進HO?及選擇性氧化物種的同時産生是潛在解決方法。
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  然而,常見的小分子羧酸類配體不僅難以強化Fe(III)/Fe(II)循👣環以促進HO?的産生,也無法産生選擇性氧化物種;部分N基大環🏃‍♂️配體雖能🐉強化Fe(IV)=O等高價鐵的産生以提高🐇對污染物的降解選擇☁️性,但制備複雜🈲且未商品化,難以實際🍓應用。
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  課題組在前期研究基礎上(Water Res.?2018,137, 37-46;Environ. Sci. Technol.?2018, 52, 2197-2205;Chem. Eng. J.?2020, 391, 123592),以可生物降解的吡啶甲💜酸(PICA)為🧡配體發展了Fe(III)/Fe(II)循環調控的新方法,為解決上述問㊙️題提👉供了🈲一條可行的路徑。
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  PICA是生物體内色氨酸代謝物,常用作絡合劑以促進生💋物體對鉻、鋅等元素的吸收。
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  研究發現,在pH 5–6區間内,PICA可高效催化Fe(III)/H2O2降解阿特拉津、鹵代酚等📐各類模型污染物。
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  其作用主要體現在以下三個方面:
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  (1)?與Fe(III)配位形成2:1配合物(FeIII(PICA)2OH或其二聚體),提高與H2O2的反應速率,促進Fe(III)的還原;
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  (2)?反應過程中PICA被HO?降解,産物可直接還原Fe(III);
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  (3)?穩定Fe(III)/Fe(II)循環中高自旋鐵過氧化物—PICA–FeIII–OOH,從而使其作為親核試劑🏃在實🥵際水體中高效選擇性氧化各類鹵代酚。PICA不僅顯著改善了芬頓反應的運行條件,兩種氧化物種的同時産生也可兼顧高級氧化的廣譜性和選擇性。
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  該研究可為高效配體或芬頓催化劑的選擇及設計♊提供新思路。
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  原标題:潘丙才教授課題組在Fenton反應選擇性調控方面取🔞得新進展

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